22.10.1808 Amden, 12.8.1877 St. Gallen, katholisch, von Amden. Sohn des Gallus, Gemeindeammanns, aus der Linie der «Grossgmüren», und der Anna Barbara geborene Gmür. Bruder des Josef (->). 1) 1836 Margarita Stölker, 2) 1840 Monika Ackermann, 3) 1853 Walburga Arnold. Leonhard Gmür besuchte 1823-1829 die Gymnasien von Freiburg, Fischingen und St. Gallen. Er studierte 1829-1831 am Lyzeum Luzern Physik und Philosophie (bei Gregor Girard) sowie 1831-1833 in München Recht, Nationalökonomie und Philosophie (bei Joseph von Görres). Bildung, Religiosität und Rechtssinn, Humor, Sprachgewandtheit und Diplomatie, Organisationstalent und Arbeitskraft befähigten Gmür zu breitem Wirken als Publizist, Kaufmann, Wissenschaftler, Jurist und Politiker: 1836-1855 war er Redaktor und Herausgeber des katholisch-konservativen «Wahrheitsfreunds» sowie Autor von politischen Streitschriften. 1837-1849 arbeitete er als Kaufmann in der Textilfirma des Schwiegervaters Lorenz Stölker, ab 1847 war er Leiter und Teilhaber der Druckerei Literarische Anstalt in St. Gallen, 1856-1860 der Teigwaren- und Papierfabrik Mühlhof in Tübach. 1847-1855 war er Stiftsbibliothekar und 1849-1855 Professor für Ästhetik und Kunstgeschichte am sogenannten Philosophischen Kurs in St. Gallen.
Der konservative Gmür war 1835-1865 und 1870-1876 St. Galler Kantonsrat (Präsident 1846, 1860 und 1863), 1859-1861 Verfassungsrat, 1839-1847 und 1857-1877 Mitglied im katholischen Administrationsrat (Präsident 1839-1841, 1843-1845, 1857-1877), 1835-1839 und 1857-1862 im katholischen Erziehungsrat, 1862-1877 im kantonalen Erziehungsrat, 1838-1841, 1847-1855 und 1857-1859 am Kriminalgericht, 1859-1877 am Kantonsgericht sowie 1864-1867 Ständerat. Durch angriffigen Journalismus hatte Gmür an Einfluss in der kantonalen Politik gewonnen, den er, gemeinsam mit seinem Bruder Josef, auch auf nationaler Ebene ausübte. Ab 1839 war er führend an der Neuordnung der kirchlichen Verhältnisse im Kanton St. Gallen beteiligt. Seine Verhandlungen mit der Nuntiatur, 1845 und 1847 auch in Rom mit der Kurie, trugen wesentlich zur Errichtung des Bistums St. Gallen 1847 bei. In den langjährigen Auseinandersetzungen um Sonderbund, Verfassungs-, Konfessions- und Schulfragen führte Gmür die Konservativen zusammen mit Gallus Jakob Baumgartner. Den Ausgleich mit den Liberalen trug er 1861 mit. In der Folge erwarb er sich Verdienste um die Organisation des kantonalen Schulwesens und des katholischen Konfessionsteils, schuf Voraussetzungen zur katholischen Kirchenmusikreform und setzte 1866-1867 sein kunsthistorisches Wissen bei der Renovation der St. Galler Kathedrale ein. Ab 1873 organisierte Gmür den katholischen Widerstand im St. Galler Kulturkampf, verfolgte aber eine mässigende Politik.