Erstmals tauchte die Idee eines Schweiz. Nationalmuseums, das gefährdete Kulturgüter sammeln und bewahren sollte, unter der Helvet. Republik auf. Es blieb allerdings bei einer Ideenskizze. Mit dem Ausbau kant. und lokaler Museen in der 2. Hälfte des 19. Jh. sah sich der junge Bundesstaat vor die Notwendigkeit gestellt, seine Kulturpolitik zu klären. Der drohende Verlust wertvoller "vaterländ. Alterthümer" durch den Verkauf ins Ausland, die ungeahnte Fülle von Sachgütern, welche die stark geförderte Archäologie ans Licht brachte, und die steigende Hochschätzung der spätma. und frühneuzeitl. Sachkultur zwangen den Bund zum Handeln. Ein erster Vorstoss im Parlament zur Gründung eines Schweiz. Landesmuseums scheiterte 1880, doch in den folgenden Jahren, v.a. aber nach dem Erfolg der Sektion Alte Kunst an der Landesausstellung von 1883 in Zürich, änderte sich die Stimmung. 1890 wurde die Errichtung eines SLM beschlossen und 1891 Zürich zu seinem Sitz bestimmt. Das vom Architekten Gustav Gull errichtete "Museumsschloss" - ein Hauptwerk des Historismus mit Zitaten heim. Bauweise - wurde 1898 eröffnet; erster Direktor war Heinrich Angst.
Die Sammlung des SLM fusste auf den kant. und städt. Sammlungen Zürichs, die man planmässig ausbaute. Schwerpunkte des Konzepts bildeten die Archäologie, die Zeugnisse der ma. und frühneuzeitl. Lebenswelten sowie das Kunstgewerbe. 1912 wurde dem SLM die Verwaltung des der Eidgenossenschaft geschenkten Schlosses Wildegg anvertraut. Nach dem 2. Weltkrieg kamen weitere Ausstellungsorte und Museen hinzu, so 1956 Ausstellungsräume im Zunfthaus Zur Meisen und 1976 die Stiftung Bärengasse (beide in Zürich), 1978 das Schweiz. Zollmuseum in Cantine di Gandria sowie 1990 das Museum für Musikautomaten in Seewen (SO). Das 1995 eröffnete Forum der Schweizer Geschichte in Schwyz zeigt die Landesgeschichte vom HochMA bis in die frühe Neuzeit, während Schloss Prangins, das die Kt. Waadt und Genf der Eidgenossenschaft 1975 geschenkt hatten, seit 1998 als Zweigstelle des SLM in der Westschweiz schwergewichtig das 18. und 19. Jh. ausstellt. In den letzten Jahrzehnten öffnete das SLM seine Sammlungen für die jüngere und jüngste Vergangenheit, entwickelte moderne Ausstellungsformen (u.a. Wechselausstellungen) und baute die Zusammenarbeit mit verwandten musealen und hist. Institutionen aus.