1324 erstmals erwähnt in Zürich, 17.9.1360. Sohn des Jakob, Schultheissen und Ratsherrn, und der Mechthild. Ritter. Margaretha Fütschi, Tochter des Ratsherrn Ulrich. Rudolf Brun gehörte einem der alten, adligen Zürcher Ratsgeschlechter an. Bereits 1330 geriet er in Händel mit dem profiliertesten seiner späteren Gegner, Rudolf Biber, und wurde vom Rat mit einer hohen Geldstrafe gebüsst. Drei Jahre später musste der Rat ihn mahnen, die Busse endlich zu entrichten, was als Hinweis auf seine schlechte ökonomische Position als nicht erbberechtigter jüngerer Sohn zu werten ist. 1332-1336 war er Fastenrat und damit Mitglied der Ratsoberschicht von Zürich, die sich zu Beginn des 14. Jahrhunderts durch zunehmende Aristokratisierung auszeichnete. Ein halbes Dutzend Geschlechter, insbesondere die Bilgeri, beherrschten den Rat und schlossen die restlichen Familien, unter anderem die Brun, de facto von der Mitbestimmung aus. Um den schwindenden Einfluss des Adels gegen die bürgerliche Ratsmehrheit aufzuhalten, schloss die Ratsminderheit, der Brun angehörte, ein Bündnis mit den mit einem Verbot zur politischen Organisation belegten Handwerkern.
Eine die Ratsmehrheit begünstigende Münzreform gilt als Auslöser der Brun'schen Zunftrevolution von 1336, die eine weitgehende Eliminierung des bürgerlich-kaufmännischen Patriziats aus dem Rat zur Folge hatte. Der Umsturz war von langer Hand geplant, denn die Sieger legten den Bürgern umgehend eine neue, an das Strassburger Vorbild angelehnte Verfassung vor. Ihre wichtigsten Merkmale waren ein formaler und erst nach 1373 auch realer Einbezug der nun zünftisch organisierten Handwerker in die städtische Politik sowie die Position eines lebenslänglichen, besoldeten Bürgermeisters. 1336-1360 übte Brun dieses Amt aus. Der Gefahr eines Machtvakuums beugte die Vorbestimmung der vier Nachfolger Bruns vor, darunter sein Bruder Jakob und der spätere Bürgermeister Rüdiger Manesse. Brun musste zwei Restaurationsversuche seiner Gegner abwehren: 1337 in der Schlacht von Grinau und im Februar 1350 in der sogenannten Zürcher Mordnacht. Innenpolitisch konzentrierte Brun die Macht auf sich. Er bestimmte das Wahlgremium für die Ratsmitglieder. So verschaffte er vor allem Angehörigen der Brun, Mülner und Manesse Ratssitze. Heiratspolitisch gelang es ihm, österreichische Landadlige aus der Innerschweiz (von Küssnacht und von Hünenberg), dem Gaster (von Hofstetten) und dem Zürcher Oberland (von Hinwil) in die städtische Ratsoberschicht einzubinden. Die Verbannten von 1336 versuchte er mit Teilamnestien und Verträgen allmählich wieder in die Stadt zurückzuholen und zu kontrollieren. Im kirchlichen Bereich nutzte Brun seine Macht, indem er seinem Sohn Bruno zuerst das Amt des Kirchherrn von St. Peter, dessen Kirchsatz er selbst 1345 erworben hatte, und 1354 dasjenige des Grossmünsterpropstes verschaffte, des kirchlichen Oberhauptes der Stadt.
Unter Brun zeichnete sich erstmals eine Zürcher Territorialpolitik ab. Er versuchte den Einfluss Zürichs entlang den Wasserwegen auszudehnen, was am linken Zürichseeufer bis nach Pfäffikon (SZ) und limmatabwärts in Richtung Baden auch gelang, bei Rapperswil und in der March jedoch 1358 durch die Herzöge von Österreich vereitelt wurde. Aussenpolitisch betrieb Brun eine aktive Bündnispolitik. Er verband Zürich mit den schwäbischen Reichsstädten, Konstanz, Schaffhausen und Basel, 1351 mit den Waldstätten und 1356 mit dem mächtigsten Partner, den Herzögen von Österreich. Persönlichen Profit zog Brun aus der in Zürichs Geschichte einzigartigen Besoldung des Bürgermeisters, die nur während seiner Amtszeit Bestand hatte, sowie aus der Anlehnung an die österreichische Landesherrschaft und deren Klientel. Dies brachte ihm 1359 die Position eines besoldeten Geheimen Rates des Herzogs ein. Rudolf Brun bestimmte während eines Vierteljahrhunderts die Politik Zürichs und stärkte dessen Eigenständigkeit und Position als freie Reichsstadt.